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論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 2; Spray drying granulation of silica support for adsorbent

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.

論文

Development of granulation system for simplified MOX pellet fabrication process

石井 克典; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 鈴木 政浩

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 5 Pages, 2019/05

原子力機構は簡素化ペレット法MOX燃料製造プロセスの開発を実施している。簡素化法では、マイクロ波加熱脱硝法で製造したMOX粉末を焙焼・還元した後、湿式造粒法により流動性の改良を行っている。前報では、成型に適した造粒粉を効率的に製造するため、湿式造粒機と整粒機から構成される造粒システムが提案された。本研究では、湿式造粒機の改良を行うとともに、補助機器を追加することにより造粒システム試験装置を完成させ、WO$$_{3}$$粉を用いて装置の性能確認試験を実施し、原料粉が成型に適した粒径で流動性が良い造粒粉に転換できることを確認した。また5kgの粉末の処理に要した時間は約70分で、目標時間をほぼ満足することができた。

論文

Characterization of TiO$$_{2}$$-doped Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$

土谷 邦彦; 河村 弘

Fusion Technology, 39(2-Part2), p.624 - 627, 2001/03

核融合炉ブランケットで用いられるリチウム含有セラミックス製トリチウム増殖材として、取扱いの容易さ、トリチウム放出特性等の観点からリチウムタイタネイト(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)微小球が有望視されている。一方、良好なトリチウム放出性確保の観点から、微小球製造時におけるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の結晶粒径を5$$mu$$m以下に制御することが求められている。そのため、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$にTiO$$_{2}$$を添加することを考案し、湿式造粒法により試作試験を行った。その結果、5~10%のTiO$$_{2}$$添加により、焼結後の結晶粒径が5$$mu$$m以下に制御できる見通しを得た。また、5%TiO$$_{2}$$添加Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の熱伝導率は、無添加Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$とほぼ同等であるが、10%TiO$$_{2}$$添加では元のLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$よりも約1割高くなり、熱特性が向上することが明らかになった。これは、10%TiO$$_{3}$$添加の場合には、熱伝導率が高いLi$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$が生成するためと考えられる。

論文

Development of wet process with substitution reaction for the mass production of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles

土谷 邦彦; 河村 弘

Journal of Nuclear Materials, 283-287(Part.2), p.1380 - 1384, 2000/12

 被引用回数:52 パーセンタイル:93.82(Materials Science, Multidisciplinary)

低温での良好なトリチウム放出特性、化学的安定性等の観点から、核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、微小球形状のリチウムタイタネイト(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)が注目されている。本研究では、湿式造粒法の内、置換型ゲル化法によるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造試験を行い、製造した微小球の基本的特性を調べた。微小球製造試験の結果、振動滴下装置を用いた場合の最適滴下組成が決定された。また、製造したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の基本的特性を調べた結果、焼結密度は約80%T.D.、真球度(微小球直径の長径/短径比)が1.05であり、均一でかつ大量の微小球製造に見通しを得た。

報告書

群分離法の開発: バインダで造粒したチタン酸へのSrの吸着挙動

溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 山岸 功; 藤原 武; 久保田 益充

JAERI-Research 98-026, 29 Pages, 1998/05

JAERI-Research-98-026.pdf:1.45MB

現在開発中である4群群分離プロセスのSr-Cs群分離工程では、Srをチタン酸で、Csをゼオライトで分離する。Srの分離について、粒形保持強度を上げるためにバインダで造粒したチタン酸を作製し、バインダによるSrの吸着挙動への影響を調べた。その結果、バインダで造粒することによってSrの分配係数(Kd)は小さくなり、吸着平衡に達するまでの時間も非常に長くなることが明らかになった。しかし、バインダで造粒したチタン酸を水洗により充分コンディショニングすることで、(1)Kdが100ml/gになるのに必要な時間が約半分となり、(2)攪拌開始から24時間後にはバインダで造粒していないチタン酸とほぼ同じKd値になり、(3)カラム試験における見かけの交換容量は約1meq/g以上となった。

論文

Mass fabrication development of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles with automatic dropping system

土谷 邦彦; 河村 弘; 渡海 和俊*; 淵之土 克宏*; 澤田 博司*

Fusion Technology 1998, 2, p.1293 - 1296, 1998/00

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、低温でのトリチウム放出特性等の観点から、微小球形状のリチウムタイタネイト(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)が注目されている。本研究では、振動滴下装置を開発し、湿式造粒法によるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の製造試験を行うとともに、製造した微小球の基本的特性を調べた。製造試験の結果、開発した振動滴下装置を用いた場合の最適滴下原液組成が決定されるとともに、ノズル振動数が80Hzの時、真球性の良い微小球製造が可能であった。また、製造したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の基本的特性を調べた結果、焼結密度が80~85%T.D.、真球度(微小球直径の長径/短径比)が1.1以下であり、十分使用可能であるとともに、均一でかつ大量の微小球製造に見通しを得た。

論文

Fabrication development of Li$$_{2}$$O pebbles by wet process

土谷 邦彦; 斎藤 滋; 河村 弘; 渡海 和俊*; 淵之上 克宏*; 古谷 武*

Journal of Nuclear Materials, 253, p.196 - 202, 1998/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:63.67(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、リチウム含有セラミックスが有望視されている。特に、リチウム含有セラミックスの中で、酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)が注目されている。一方、ブランケット設計の観点から、トリチウム増殖材の形状として、微小球が採用され各種製造法により微小球製造技術開発が行われている。製造法の中で、湿式造粒法が、大量製造性がよく、かつ、トリチウム増殖材の再処理の観点からも優れていることが明らかとなった。しかしながら、予備製造試験では、酸化リチウムの密度が55%T.D.であった。そこで、本研究では、湿式造粒法による酸化リチウム微小球の密度向上試験を行うとともに、酸化リチウム微小球の特性評価を行った。密度向上試験結果から、ゲル球の熟成温度変更、低焼温度の変更、熱分解温度の変更等により、目標値(80~85%T.D.)を達成することができた。

論文

Fabrication development and preliminary characterization of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles by wet process

土谷 邦彦; 河村 弘; 淵之上 克宏*; 澤田 博司*; 渡海 和俊*

Journal of Nuclear Materials, 258-263, p.1985 - 1990, 1998/00

 被引用回数:67 パーセンタイル:97.25(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉ブランケットで用いられるトリチウム増殖材として、低温でのトリチウム放出性等の観点から、微小球形状のリチウムタイタネイトが注目されている。一方、微小球の製造方法としては、低コストで生産性に優れていること、再処理から得られたリチウムを有効利用できること等の観点から湿式造粒法が最も有望視されている。そのため、本研究では、湿式造粒法によるリチウムタイタネイト微小球の各種製造試験を行うとともに、得られた微小球の基本的特性を調べた。これら製造試験の結果、微小球焼結密度が81%T.D.となり、目標焼結密度(80~85%T.D.)を満足する製造条件(熟成温度:-30$$^{circ}$$C・1時間、焼結温度:1400$$^{circ}$$C・4時間)が明らかになった。上記条件により製造したリチウムタイタネイト微小球の基本的特性を調べた結果、真球度(微小球直径の長径/短径比)は1.0~1.2、圧潰荷重は46Nであり、十分実使用可能であることがわかった。

報告書

FBR用中空ペレット製造技術開発(4)基礎技術開発成果の中間報告

野上 嘉能; 飯村 直人; 宮本 寛; 小幡 真一; 上村 勝一郎

PNC TN8410 96-214, 36 Pages, 1996/07

PNC-TN8410-96-214.pdf:1.47MB

FBR用中空ペレットは、FBRの炉心性能の高度化を目指して開発されている。動燃では、照射試験燃料としての中空ペレット製造経験を有しているものの、ドライバー燃料規模の量産経験が無い。中実ペレット製造法と異なるのは、成形時に中空コアロッドが必要となる点であり、この点を中心とした製造技術開発が求められている。プル開室においては、関係各部との調整の上、全体計画に沿った基礎技術開発基本計画(平成5年10月PNCZN841093-216)を策定し、今日までこれに沿った中空ペレット製造基礎技術開発を推進してきた。平成7年10月の「報告と講演の会」で燃料の太径化及び高線出力化による原子炉の「経済性と信頼性」向上を図る旨の報告がなされたことを契機として、MOX燃料高度化計画全体の中での中空ペレット製造技術開発計画の策定の動きが活発になってきている。プル開室においてもPu規格外品の再確定作業以降の計画立案上、現在の到達点を明らかにしておく必要があると判断した。これらの理由から、これまでプル開室で実施してきた中空ペレット製造技術開発の経過、実績及び得られた知見について整理し報告するものである。現在のところ、成形設備に用いられる中空コアロッドの開発はほぼ終了し実規模量産試験に供するところまで来たが、製造技術及び物性評価についてはUO2での造粒試験を実施した所までである。中空ペレット量産化のために、今後プル工場において実規模UO2、MOX中空ペレット量産試験を実施していくが、これと残された基礎試験(中空ペレットを製造する上で最適な造粒、成形、焼結条件の把握及び、粉末流動性評価手法の最適化など)を実施していく必要がある。

報告書

金属塩造粒過程の解析に関する研究(II)

徳岡 直静*; 小林 守*; 神山 隆*

PNC TJ1636 96-001, 64 Pages, 1996/03

PNC-TJ1636-96-001.pdf:14.63MB

本研究は、試料液滴の粒径分布の狭い狭分散噴霧を用いて、噴霧熱分解法により硝酸セリウム溶液から二酸化セリウム粒子を生成した。そして、その熱分解過程、または、生成粒子に影響を及ぼす要因を明らかにすることを目的とし、生成条件が生成粒子の粉体特性に及ぼす影響に関して検討した。特に、試料の初期液滴径、初期濃度、気流温度に着目し、それらが生成粒子の粒度分布、および、その形状に及ぼす影響を明らかにした。生成粒子の粒径を、画像処理法により測定した結果、硝酸セリウム溶液の熱分解過程において、試料液滴一段または二段階の発泡による飛散、または分裂により、生成粒子の粒度分布は初期液滴の分布に対して広く、その粒度分布には、二つのピークが存在し、そのピーク値は生成条件によらず、頻度のみが変化する。そして、その平均粒径は、初期液滴径および初期濃度の増加にともない大きくなり、気流温度の上昇にともない小さくなる。また、電子顕微鏡により生成粒子を観察した結果、生成粒子の形状は、表面に空孔を有し、表面の粗いものであるが、中空状でその外殻は多孔状である。

報告書

金属塩造粒過程の解析に関する研究(I)

not registered

PNC TJ1636 95-001, 42 Pages, 1995/03

PNC-TJ1636-95-001.pdf:3.28MB

本研究では、硝酸セリウム水溶液の液滴が脱硝反応を伴いながら、二酸化セリウムの固体粒子に変化する造粒過程を解明するために、周囲空気温度および試料中のセリウムの初濃度が液滴の温度、形状、組成の時系列変化、粒子内部の微視的構造、反応時間に与える影響を明らかにした。実験は懸垂法を用い、試料の初濃度は10g/lから400g/l、周囲空気温度は423Kから723Kの範囲で行った。熱電対の先端に試料を懸垂させ、これを高温気流中におき、試料の温度変化を測定した。また、これを高速ビデオで撮影し、その形状変化を観察した。組成の変化は、試料を反応途中で急冷した試料を純水に溶解させ、その溶液の硝酸イオン濃度をイオンセンサで測定することにより求めた。また、電子顕微鏡により粒子外部および内部の表面を微視的構造を観察した。脱硝による発泡開始および終了時間、外皮の形成終了時間は、形状変化と組成変化の実験データから測定した。硝酸セリウム液滴の造粒過程には、予熱段階、蒸発段階、発泡段階、造粒段階の4つの段階が存在する。温度、形状、組成の各時系列データは非常によく対応しており、温度データのみで造粒過程に置ける試料の状態を把握できる可能性がある。試料初濃度の増加に伴い、温度の上昇割合は急激となり、発泡開始および終了時間、外皮の形成終了時間はいずれも短くなり、生成する粒子径は大きい。また、周囲空気温度約573K以上では、その増加に伴い脱硝反応が活発化し、生成粒子は硝酸の残留割合が低く大部分は二酸化セリウムとなる。その粒子構造は結晶構造に近づき、粒子の強度も強い。また約573K以下では脱硝反応は緩やかで発砲開始および終了時間、外皮の形成終了時間は短くなり、生成粒子には水分および硝酸分が残留する。また生成粒子は粘性をもち、水に可溶である。

論文

Characteristics of Li$$_{2}$$O pebbles fabricated by the melting granulation method

土谷 邦彦*; 河村 弘; 中道 勝; 今泉 秀樹*; 斎藤 実; 神澤 徹*; 長倉 正昭*

Journal of Nuclear Materials, 219, p.240 - 245, 1995/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:77.92(Materials Science, Multidisciplinary)

リチウム含有セラミックスが、核融合のトリチウム増殖材の1つとして有望視されている。このリチウム含有セラミックスのうち、酸化リチウム(Li$$_{2}$$O)が、高いリチウム密度及び熱伝導度等の観点から、トリチウムペブル($$Phi$$1mm)の製造技術に関する研究が実施されており、溶融造粒法がペブル製造法の1つと考えられている。この方法によって製造されたLi$$_{2}$$Oペブルの特徴及び製造技術の確立は、ペブルの大量供給及び核融合炉のコスト評価のために重要である。本研究では、溶融造粒法によって製造されたLi$$_{2}$$Oペブルの単体特性評価を実施し、さらに、ペブル充填塔における質量移行特性評価を行い、モックアップ試験装置の設計に有用な特性データの報告を行う。

口頭

ITER-BA活動における先進中性子増倍材料の研究開発の現状,14; 2元系ベリライドの造粒技術開発及び微小球特性評価

中道 勝; 金 宰煥

no journal, , 

高温での安定性に優れた先進中性子増倍材としてのベリリウム金属間化合物(ベリライド)の製造技術の開発研究及びその特性評価を進めている。本研究では、Be-Ti系を含む2元系ベリライドの造粒技術開発の現状を報告するとともに、水蒸気との水素生成反応について報告する。

口頭

抽出クロマトグラフィ用吸着材担体の造粒試験

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行

no journal, , 

使用済核燃料の廃棄物減容化・有害度低減を狙い、抽出クロマトグラフィ技術によるマイナーアクチニドの回収の研究を行っている。本技術で用いる吸着材は、多孔質シリカ担体に抽出剤を含浸させたものである。本研究では、スプレードライ装置を用いた、多孔質シリカ粒子の造粒を試みた。その結果、スピノーダル型分相によって多孔質化されたと考えられるシリカ粒子を得ることができた。また、造粒時の噴霧圧力を調整することで生成粒子径を制御可能であることが分かった。今後は、生成粒子径の増加と粒度分布の均一化を目標とし、運転条件の最適化を図る。

口頭

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究,19; MA吸着材のガラス化特性

小藤 博英; 渡部 創; 後藤 一郎; 折内 章男; 竹内 正行; 永井 崇之; 捧 賢一

no journal, , 

吸着ガラス技術として、MA分離プロセスのために開発されている抽出クロマトグラフィ法に着目し、吸着ガラス製造のための造粒試験および処分のためのガラス固化試験を実施した。良好な多孔質ガラス粒子が得られ、模擬使用済吸着材が問題なくガラス固化できる結果が得られた。

口頭

離散要素法シミュレーションによる転動造粒体の圧壊強度評価

赤司 雅俊; 加藤 正人; 田村 哲也*

no journal, , 

離散要素法シミュレーションによる液体架橋を考慮した転動造粒体の一軸圧縮計算を行い、粒子間に作用する力が造粒体の圧壊強度に及ぼす影響について検討した。また、本シミュレーションの妥当性を検証するため、転動造粒法により調製したCeO$$_{2}$$凝集体に対して単軸圧縮試験を行い、シミュレーション結果と比較した。

口頭

Study on the condition of MOX granules suitable for constant die filling in MOX fuel pellet production

赤司 雅俊; 仁科 匡弘; 森本 恭一; 加藤 良幸; 加藤 正人

no journal, , 

MOX造粒粉を用いた充填試験を行い、燃料ペレット製造における金型充填に適したMOX造粒粉の特性評価を行った。その結果、試料の平均粒子径とハウスナー比が金型充填に対する指標となることがわかった。

口頭

湿式造粒法によるMOX原料粉末の流動性改良技術開発; 造粒機の性能評価

石井 克典; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 鈴木 政浩

no journal, , 

簡素化ペレット法の原料粉末の流動性改良技術開発として、装置構造が簡素で容器壁内面への粉末付着が少ない湿式造粒機を試作し、装置性能を把握するために模擬粉末を用いた造粒試験を実施した。

口頭

湿式造粒法によるMOX原料粉末の流動性改良技術開発; 造粒粉の粒度分布調整試験

石井 克典; 川口 浩一; 瀬川 智臣; 鈴木 政浩

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、将来の高速炉用MOX燃料製造プロセスとして、簡素化ペレット法の研究開発を実施している。整粒機による粉砕処理を行うことにより、湿式造粒法で製造した造粒粉に含まれる粗大粒子を、流動性を低下させることなく除去することができた。

口頭

Drying experiments of CeO$$_{2}$$ granules produced using wet granulator

石井 克典; 瀬川 智臣; 川口 浩一

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では簡素化ペレット法MOX燃料製造プロセスの開発を行っている。本プロセスでは、ペレット製造プロセスのためのMOX原料粉末の流動性改良を湿式造粒機で実施しており、造粒工程では含水率が約10%の造粒体が形成される。燃料ペレット製造工程に受け入れる際の含水率の基準を満足するには、乾燥機により含水率1%以下に乾燥させる必要がある。また、ハンドリング時や成型機の充填プロセスにおいて、造粒体が形状を維持するためには、造粒体は十分な圧潰強度を有するよう調整されなければならない。しかしながら、乾燥条件と造粒体の圧潰強度に関する関係は報告されていない。そのため、乾燥機の適切な運転条件を推定するために、加熱条件が含水率や造粒粉の圧潰強度に与える影響を検討した。

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